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Interacción spin-red en iones de tierras raras con estado fundamental caso Γ8.

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TESIS DOCTORAL

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Fil: Tovar, Manuel Comisión Nacional de Energía Atómica; Argentina
Comisión Nacional de Energía Atómica; Argentina

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spa

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Resumen

En este trabajo hemos estudiado impurezas diluidas de Dy ocupando sustitucionalmente sitios de simetría cubica en redes monocristalinas de CaF2 cuya estructura es tipo fluorita, utilizando técnicas de resonancia paramagnetica electrónica (rpe). Tratándose de un elemento del grupo de las tierras raras, los niveles de menor energía del ion Dy3+ pueden ser considerados provenientes de un mismo multiplete (25+1L3 = 6H 1 5/2}, que es el determinado por la regla de Hund. El hamiltoniano de campo cristalino microscópico (expresado a través de operadores mono electrónicos) puede describirse dentro del multiplete J=15/2 con operadores equivalentes que actúan sobre las variables de momento angular total J, dando origen a un desdoblamiento del multipletes (500 cm) en tres cuadrupletes Γ8, (cuyas autofunciones transforman como una base para la representación irreducible Γ8 del grupo cúbico) y dos dobletes Γ8 y Γ7 respectivamente. Los apartamientos de los átomos de la red de sus respectivas posiciones de equilibrio en el cristal perfecto, producidos por vibraciones térmicas, defectos cristalográficos (dislocaciones, vacancias, etc.), o deformaciones homogéneas inducidas exteriormente, provocan variaciones del campo cristalino y su interacción con los electrones del ion estudiado se denomina orbita-red. Siendo los elementos de matriz de esta interacción y los de la interacción Zeeman mucho menores que el desdoblamiento total del multiplete, los hamiltonianos microscópicos correspondientes pueden ser tratados en un esquema de perturbaciones, describiendo sus efectos en cada nivel cristalino a través de hamiltonianos efectivos. La dependencia funcional de estos en las variables del sistema puede obtenerse a priori conociendo las propiedades de transformación de las autofunciones del nivel considerado frente a las operaciones del grupo de simetría puntual del sitio que ocupa la impureza y sus coeficientes determinados a partir de los datos experimentales obtenidos de las transiciones entre los estados de ese nivel. Por otra parte hemos estudiado experimentalmente la forma de las líneas da resonancia, su dependencia en la concentración de impurezas de la muestra, y los cambios que en ellas se producen en función de la presión aplicada. Para explicar los resultados obtenidos hemos analizado cuatro mecanismos de ensanchamiento inhomogéneo: interacción superhiperfina no resuelta con los momentos nucleares de los iones vecinos, interacción entre momentos magnéticos de impurezas, deformaciones permanentes de la red (tensiones internas) y gradientes de campo eléctrico aleatoriamente distribuidos en el cristal creados por defectos puntuales cargados. Hemos calculado su contribución relativa a los anchos observados y desarrollado un modelo que, suponiendo la existencia de efectos lineales y cuadráticos en las deformaciones del campo cristalino, permite explicar el ensanchamiento observado de algunas líneas del espectro con la presión exterior. Los experimentos rpe fueron realizados en la División Resonancias Magnéticas del Centro Atómico Bariloche (C.N.E.A.) utilizando espectrómetros de banda X(9GHz) y banda Q (35 G H z ), habiendo ampliado las facilidades experimentales previamente existentes en el laboratorio con ese fin.

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