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Item type: Ítem , Access status: Acceso Abierto , Estudio cinético-mecanístico de reacciones sólido-gas de óxidos de tierras raras livianas(Comisión Nacional de Energía Atómica; Argentina. Gerencia de Área Académica. Gerencia Instituto de Tecnología "Jorge Sabato") Pomiro, Federico José; Fouga, Gaston G.; De Micco, Georgina; Comisión Nacional de Energía Atómica. Gerencia de Área Académica. Gerencia Instituto de Tecnología Jorge Sabato; ArgentinaLos elementos de tierras raras generalmente se dividen en elementos de bajo peso atómico, los cuales son el lantano, el cerio, el praseodimio, el neodimio, el prometio (aunque no fue considerado en esta tesis debido a su inestabilidad), el samario, el europio o el gadolinio, conocidos como elementos livianos de tierras raras y elementos pesados de tierras raras, desde el gadolinio o el terbio al lutecio y el itrio. El objetivo de esta tesis es explorar en profundidad los aspectos fundamentales y aplicados de las reacciones heterogéneas sólido-gas que involucren óxidos de tierras raras livianas, siendo la reacciones estudiadas la cloración y la carbocloración de óxidos de tierras raras utilizando Cl2(g) como agente clorante, con importancia en la metalurgia extractiva de tierras raras livianas y producción de cloruros solubles, y la conversión de CO2(g) a CO(g) mediante ciclos oxido-reducción sobre óxidos no estequiométricos tipo perovskitas y dióxido de cerio dopado, con importancia en la mitigación de las emisiones de gases de efecto invernadero y producción de syngas. En los casos de tener disponibles datos termodinámicos de los compuestos involucrados, se realizaron cálculos termodinámicos que principalmente se basan en la minimización de la energía libre de Gibbs para determinar la factibilidad de ocurrencia de las reacciones. Posteriormente, se analizó la evolución de los sistemas mediante técnicas termogravimétricas y difracción de rayos X-in situ, complementado con técnicas de caracterización de materiales que permiten evaluar el avance de las reacciones estudiando cambios en los reactivos y generación de productos sólidos y/o gaseosos, tales como la determinación de la estructura cristalina por difracción de rayos X, el estudio morfológico por microscopía electrónica de barrido, el análisis de estados de oxidación por espectroscopía fotoelectrónica de rayos X y la identificación de compuestos gaseosos por espectroscopía infrarroja por transformada de Fourier, entre otros. Con resultados experimentales y análisis de datos termodinámicos de las reacciones de cloración de óxidos de tierras raras, se pudo establecer una correlación de acuerdo a su comportamiento, teniendo en cuenta estados de oxidación que pueden adquirir los lantánidos y su radio iónico, determinando temperatura inicial de cloración por medición no isotérmica y velocidades por mediciones isotérmicas, donde el gadolinio presenta algunas diferencias con respecto a las tierras raras livianas y puede considerarse intermedio entre estas y las pesadas. Con respecto al producto de cloración, el oxicloruro de praseodimio presenta algunas características distintivas, siendo la fórmula general PrO1+xCl, donde el valor de x depende de la temperatura a la que es llevada a cabo la reacción de cloración. Al comparar las carbocloraciones de óxidos de tierras raras livianas, se observó que la formación del oxicloruro ocurre a temperaturas similares a la cloración, sin influencia del carbono. En la segunda etapa, la formación del tricloruro es más rápida con carbono, comenzando alrededor de los 600 °C, coincidiendo con la oxidación del carbono en atmósferas de cloro-oxígeno. Esto sugiere un proceso limitante común en todos los sistemas evaluados. Además, la carbocloración permitió obtener los cloruros de tierras raras sin volatilizar, los cuales pueden ser utilizados como precursores para la síntesis de materiales utilizados para la conversión de CO2(g). Los materiales estudiados para la conversión de CO2(g) fueron los óxidos tipo perovskita con fórmula general LaCo1-xFexO3, fases Ruddlesden-Popper La1-xNdxSrCoO4 y óxidos mixtos de cerio y praseodimio sintetizados con el método de sol-gel. Se estableció que la reacción de reducción de las perovskitas LaCo1-xFexO3 (x=0; 0,50) con H2(g) es independiente del tamaño de partícula, mientras que la subsecuente oxidación con CO2(g) es afectado con este factor, siendo la velocidad de reacción mayor para materiales con menor tamaño de cristalita, lo que hace que materiales nanométricos son los adecuados para la utilización de conversión de CO2(g) a CO(g) vía ciclos RWGS. Se determinaron parámetros y modelos cinéticos para las etapas de reducción y oxidación del ciclo RWGS. En comparación con la perovskita, las fases Ruddlesden Popper exhiben una estabilidad superior en atmósferas reductoras, evitando la descomposición a lo largo de los ciclos. Sin embargo, debido a la necesidad de alta temperatura y prolongados tiempos para su síntesis, lo que genera materiales con baja relación superficie/volumen, se dificulta la reacción de conversión de CO2(g) a CO(g). Entre los resultados más relevantes obtenidos se pueden destacar el hallazgo de dos composiciones óptimas de los materiales estudiados para su uso en ciclos de conversión de CO2(g) a CO(g) mediante desplazamiento inverso de agua gaseosa (RWGS), los cuales consisten en una estructura tipo perovskita LaCo0.50Fe0.50O3 y un óxido mixto de cerio y praseodimio Ce0.75Pr0.25O2-δ, este último presenta una mejora significativa comparado con el óxido de cerio que es uno de los materiales más estudiados para este propósito, logrando un rendimiento promedio de CO(g) de 0,6 mmol/(g óxido.ciclo) y una velocidad de conversión máxima de 0,26 mmol/(g óxido.min) a 500 °C.Item type: Ítem , Access status: Acceso Abierto , Caracterización mediante ultrasonido de la anisotropía elástica y de la textura de los materiales(Comisión Nacional de Energía Atómica; Argentina. Gerencia de Área Académica. Gerencia Instituto de Tecnología "Jorge Sabato") Cowes, Diego; Mieza, Juan Ignacio; Gómez, Martín P.; Comisión Nacional de Energía Atómica. Gerencia de Área Académica. Gerencia Instituto de Tecnología Jorge Sabato; ArgentinaDado que la propagación de las ondas acústicas depende de las propiedades mecánicas de los materiales, el ultrasonido es una técnica ampliamente utilizada para la determinación de las características elásticas del sólido. Además, la versatilidad del método permite llevar a cabo ensayos en distintas direcciones, lo que resulta particularmente útil para la caracterización de la anisotropía elástica, es decir, la dependencia espacial de la elasticidad. Esta información no es fácilmente accesible con ensayos mecánicos convencionales, pero además el ultrasonido se aplica sin requerir la destrucción de la muestra. El primer objetivo de esta tesis consiste en desarrollar un método ultrasónico para la caracterización de propiedades elásticas, lo que incluye el desarrollo teórico de modelos de mecánica del continuo para la descripción del fenómeno ondulatorio; el diseño, la construcción y la automatización de un dispositivo para propagar ondas en distintas direcciones (goniometría ultrasónica); la optimización y construcción de transductores ultrasónicos adecuados al experimento; y la inversión de las señales ultrasónicas a través de un modelo de optimización implementado en arquitectura de unidades de procesamiento gráfico (GPU). El segundo objetivo del trabajo consiste en abordar modelos de homogeneización elástica que establecen relaciones inyectivas entre las propiedades elásticas efectivas y la distribución de orientaciones cristalinas (textura cristalográfica). Como las longitudes de onda utilizadas en ultrasonido suelen ser mucho más grandes que el tamaño de grano, se muestra que la goniometría ultrasónica sirve para determinar las propiedades elásticas macroscópicas y, por consiguiente, bajo ciertas condiciones, la textura cristalográfica. El trabajo muestra que la determinación de la textura cristalográfica por medio de ultrasonido representa una alternativa de bajo costo a las técnicas convencionales, y que además, gracias a la gran penetración de las ondas elásticas, la información obtenida es representativa del volumen.Item type: Ítem , Access status: Acceso Abierto , The muon content of extensive air showers measured by the underground muon detector of the Pierre Auger Observatory(Comisión Nacional de Energía Atómica; Argentina. Gerencia de Área Académica. Gerencia Instituto de Tecnología "Jorge Sabato") Scornavacche, Marina; Figueira, Juan Manuel; Engel, Ralph; Sanchez, Federico; Veberič, Darko; Comisión Nacional de Energía Atómica. Gerencia de Área Académica. Gerencia Instituto de Tecnología Jorge Sabato; ArgentinaDiseñado para estudiar los rayos cósmicos de mayor energía, el Observatorio Pierre Auger es el observatorio más grande y preciso de su tipo. Totalmente operativo durante más de una década, actualmente está experimentando una actualización, AugerPrime, para mejorar la separación entre las componentes electromagnéticas y muónicas de las lluvias de aire producidas por los rayos cósmicos. El Detector Subterráneo de Muones desempeña un papel crucial en AugerPrime, ya que permite una medición directa de la componente muónica, un observable sensible clave para determinar la composición de masa de los rayos cósmicos. Identificar las masas de los rayos cósmicos podría ayudarnos a resolver los misterios relacionados con su origen. Además, los rayos cósmicos de ultra alta energía son de particular interés para investigar la física de partículas más allá de las escalas de energía de los colisionadores modernos. No obstante, está bien establecido que las simulaciones actuales de lluvias de aire no logran reproducir el contenido de muones observado en los datos. Mientras que las mediciones de muones parecen ser consistentes con simulaciones hasta alrededor de 1×1016 eV, se observa un creciente déficit de muones en las simulaciones a energías más altas, lo que desafía nuestra comprensión de las interacciones hadrónicas a las energías más altas. El Detector Subterráneo de Muones está equipado con módulos de centelleo enterrados a 2.3 m, proporcionando dos métodos complementarios para la estimación de muones: el modo binario para bajas densidades de partículas y el modo ADC para altas densidades de partículas. Esta tesis se centra en el modo ADC, su calibración y las técnicas de reconstrucción para medir con precisión las altas densidades de muones cerca del punto de impacto del núcleo de la lluvia y, en consecuencia, determinar el contenido de muones en las lluvias de aire. Para mejorar la reconstrucción de los datos, se desarrolla un nuevo algoritmo para la estimación de la carga de la señal. Con una mejor comprensión de las señales medidas por el detector, revisamos la estrategia de calibración existente. Si bien fue diseñado para estimar la carga depositada por los muones atmosféricos individuales, este método introduce un bias a favor de muones inclinados de alta energía debido a la condición de trigger requerida, lo que genera un bias significativo en la reconstrucción de muones. Además, mostramos que la calibración de detectores subterráneos requiere una consideración cuidadosa de las interacciones de partículas penetrantes a través de la materia. Dado que el modo ADC se basa en la carga de la señal determinada por la energía depositada por los muones en los centelladores plásticos, examinamos el impacto de la deposición de energía por otras partículas de la lluvia. En particular, mostramos que los delta electrones (electrones knock-on) producidos en el suelo circundante mientras los muones atraviesan el medio afectan significativamente las mediciones de carga. Para corregir esto, se propone una nueva estrategia de calibración que asegura un estimador de muones sin bias, aplicándola a los datos de un período de seis años. Después de mejorar significativamente la reconstrucción de muones para altas densidades de partículas, desarrollamos un método de likelihood combinada que integra ambos modos de adquisición binario y ADC para reconstruir la Función de Distribución Lateral de Muones. Este método se valida a través de simulaciones del detector completo. Finalmente, presentamos la primera medición del contenido de muones en lluvias extensas de aire, producida por rayos cósmicos con energías entre 2×1017 eV y 1×1019 eV, obtenida utilizando la información del modo ADC. Para interpretar la composición en masa, se realizaron simulaciones dedicadas de lluvias de aire con protones e iones de hierro primarios a través de todo el rango de energías, ya que la composición solo puede inferirse mediante la comparación con simulaciones. Nuestro análisis confirma que los datos revelan un creciente déficit de muones en las simulaciones de lluvias de aire cuando aumenta la energía, consistente con los hallazgos de otros experimentos. Estos resultados proporcionan un valioso aporte para mejorar los modelos de interacción hadrónica a altas energías, lo que podría conducir a mejores análisis de la composición en masa y, en última instancia, a una comprensión más profunda del origen de los rayos cósmicos.Item type: Ítem , Access status: Acceso Abierto , Study of the mass composition of cosmic rays with the underground muon detector of AMIGA(Comisión Nacional de Energía Atómica; Argentina. Gerencia de Área Académica. Gerencia Instituto de Tecnología "Jorge Sabato") De Jesús, Joaquín; Figueira, Juan Manuel; Engel, Ralph; Sanchez, Federico; Veberič, Darko; Comisión Nacional de Energía Atómica. Gerencia de Área Académica. Gerencia Instituto de Tecnología Jorge Sabato; ArgentinaA pesar de varias décadas de estudio, el origen de los rayos cósmicos de ultra-alta energía núcleos ionizados provenientes del espacio exterior que bombardean la atmósfera terrestre con energías superiores a 1017 eV-sigue siendo una de las principales cuestiones abiertas en la física de astropartículas. Sus enormes energías, que superan en órdenes de magnitud a las alcanzadas en los aceleradores de partículas más potentes construidos por el ser humano, son indicativas de los procesos más violentos y extremos de nuestro universo. Dado que su flujo es extremadamente bajo, los rayos cósmicos de ultra-alta energía solo pueden detectarse de manera indirecta mediante la medición de las extensas cascadas atmosféricas de partículas secundarias que producen al interactuar con un núcleo del aire. Por lo tanto, su energía, dirección de llegada y composición en masa (esto es, qué especie nuclear es la que generó la lluvia de partículas) deben inferirse a partir de las señales que las cascadas atmosféricas generan en grandes detectores terrestres, como el Observatorio Pierre Auger. En particular, la composición en masa es de gran importancia, ya que permitiría restringir los escenarios astrofísicos que explican el origen y las fuentes de estas partículas extremadamente energéticas. Uno de los observables más sensibles a la composición en masa en las cascadas atmosféricas es el número de muones producidos en la cascada, los cuales pueden ser medidos directamente mediante detectores subterráneos segmentados de centelleo, como el Detector de Muones Subterráneo (UMD, por sus siglas en inglés) del Observatorio Pierre Auger. En este trabajo, presentamos una medición del contenido de muones en las cascadas atmosféricas dentro del rango de energía de 1017.5 eV a 1018.9 eV utilizando el UMD del Observatorio Pierre Auger. Revisamos y mejoramos el procedimiento existente para reconstruir la función de distribución lateral de los muones a nivel de evento individual. El modelo de verosimilitud utilizado para ajustar la distribución lateral fue ampliado para incluir los efectos del detector—como el ruido, la ineficiencia y los muones corner-clipping—mediante la introducción de modelos probabilísticos con una motivación física. Además, desarrollamos un novedoso método basado en datos para cuantificar y corregir la presencia de muones corner-clipping muones inclinados que pueden generar señales en segmentos adyacentes, dando lugar a un sobreconteo. Hasta ahora, este efecto se abordaba únicamente mediante simulaciones; en este trabajo, demostramos cómo puede estudiarse y corregirse utilizando datos experimentales. El marco metodológico desarrollado aquí, tanto para el modelo de verosimilitud como para la corrección del efecto corner-clipping, es aplicable en general a cualquier tipo de detector segmentado. El contenido de muones medido en este trabajo se comparó con simulaciones de cascadas atmosféricas para inferir la composición en masa. La tendencia de la composición en función de la energía es consistente con la observada utilizando otro observable sensible a la masa del primario—la profundidad atmosférica del máximo de la cascada, Xmax—indicando una transición de elementos pesados a ligeros desde 1017.5 eV hasta aproximadamente 1018.4 eV, donde se observa un cambio hacia elementos más pesados. Sin embargo, la masa absoluta inferida es sistemáticamente más pesada que la predicha a partir de Xmax. Esta discrepancia entre la composición inferida a partir de ambos observables ha sido observada en otros experimentos y se interpreta como un déficit de muones en las simulaciones. Esto sugiere que los modelos hadrónicos actuales utilizados para simular las cascadas atmosféricas—calibrados con datos del LHC y extrapolados a energías más altas—no reproducen de manera consistente todos los aspectos de las cascadas. Encontramos que la discrepancia entre ambos observables se mantiene relativamente constante con la energía hasta 1018.4 eV, pero aumenta gradualmente más allá de ese punto. Aunque el número de eventos por encima de 1018.4 eV sigue siendo bajo, nuestros resultados sugieren que el déficit de muones podría volverse más pronunciado a estas energías, proporcionando información valiosa para el desarrollo y mejora de los modelos de interacciones hadrónicas.Item type: Ítem , Access status: Acceso Abierto , Anisotropies of ultra-high energy particles in cosmic magnetic fields(Comisión Nacional de Energía Atómica; Argentina. Gerencia de Área Académica. Gerencia Instituto de Tecnología "Jorge Sabato") Deval, Luca; Engel, Ralph; Roulet, Esteban; Unger, Michael; Comisión Nacional de Energía Atómica. Gerencia de Área Académica. Gerencia Instituto de Tecnología Jorge Sabato; ArgentinaLos rayos cósmicos de ultra alta energía (UHECRs) son las partículas más energéticas observadas en el Universo. Sus direcciones de llegada proporcionan información esencial sobre su origen y propagación. Se espera que las anisotropías en el cielo de los UHECRs, observadas como desviaciones de la isotropía, estén influenciadas por las desviaciones causadas tanto por el Campo Magnético Galáctico (GMF) como por el Campo Magnético Extragaláctico (EGMF). En este trabajo se realizan simulaciones para estudiar el impacto de las desviaciones magnéticas en las direcciones de llegada de los UHECRs, incorporando tanto los componentes coherentes como turbulentos del GMF, así como la influencia del EGMF en las estructuras anisotrópicas observadas. Se utiliza un análisis basado en verosimilitud para cuantificar la correlación cruzada entre las direcciones de llegada de los UHECRs desviadas por el GMF y un modelo de fuentes, específicamente el catálogo de galaxias Starburst, proporcionando información sobre la desviación respecto a la expectativa isotrópica cuando se incluyen los efectos del GMF. Además, se investigan las anisotropías a escalas intermedias en el cielo de los UHECRs para establecer límites a la intensidad del EGMF. Escaneos sistemáticos sobre la fracción de señal y el ángulo de dispersión relacionado con el EGMF demuestran que los escenarios con contribuciones mínimas del campo y bajas fracciones de señal reproducen con éxito los datos observados. Por el contrario, configuraciones de parámetros con altas fracciones de señal y desviaciones insuficientes del EGMF generan sobredensidades significativas que se desvían de las observaciones. Las comparaciones entre diferentes modelos astrofísicos, incluidas variaciones del GMF, muestran además que los campos magnéticos juegan un papel crucial en la determinación de la distribución de los UHECRs en el cielo. Este estudio ofrece un marco estadístico para explorar la correlación cruzada entre las anisotropías de los UHECRs y los campos magnéticos, proponiendo límites a la intensidad de dichos campos mediante la identificación de ventanas angulares donde la agrupación de eventos se diluye para ajustarse a las características anisotrópicas observadas en el cielo.