TESIS
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Examinando TESIS por Autor "Alascio, Blas Rafael"
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Ítem Acceso Abierto Fluctuaciones de valencia entre dos configuraciones magnéticas(Universidad Nacional de Cuyo (Argentina). Instituto de Física "Dr. J. A. Balseiro, 1982) Mazzaferro, Jorge O.; Alascio, Blas RafaelLa mayoría de los modelos microscópicos desarrollados para compuestos de tierra rara con valencia intermedia (V.I), describen fluctuaciones de valencia de los iones (cationes) entre una configuración magnética (J#0) y una nomagnética (J=0). Estos modelos, basados en niveles resonantes, no pueden explicar las propiedades físicas de los compuestos de Tulio(Tm) que sean de V.I. La peculiaridad del Tm con V.I. dentro de la familia de tierras-raras con V.I (SmS, YbCu2Si2, &-Ce) está en evidencia en distintas propiedades del TmSe. Por ejemplo: susceptibilidad magnética, el espectro de dispersión de neutrones, calor específico. Asimismo también ocurren cambios drásticos e varias propiedades bajo la acción de un campo magnético moderado. Esto no tiene lugar en otros compuestos de V.I. La gran sensibilidad a campos magnéticos de TmSe aparece en la resistividad, el calor específico, el parámetro de red, expansión térmica, etc. Es importante destacar el gran cambio que ocurre en TmSe al aplicar un campo magnético de 10kOe. La correspondiente energía de Zeeman es del orden de 0.001 eV, mucho menor que cualquier parámetro de la valencia intermedia. El propósito de esta tesis es el estudio de un modelo microscópico que describe al TmSe a través de su característica más importante: las fluctuaciones de valencia tiene lugar entre dos configuraciones magnéticas (Tm2+: 4f12, 2f772;Tm3+:4f13,3H6). El capítulo I es una revisión general de las propiedades físicas más importantes de los sistemas de tierra experimentales y modelos teóricos de los compuestos de Tm. En el capítulo I se present y discute el Hamiltoniano modelo. Asimísmo se analiza la pérdida de la invarancia rotaciones. Además en este capítulo se estudia "el limiteatómico" del Hamiltoniano: Los espector de fluctuaciones de spind y carga son los resultados más sorprendentes y permiten explicar conceptualmente el espectro de dispersión magnético de neutrones y tal vez el espectro Raman. El capítulo III esta dedicado al estudio de los compuestos no- estequiméticos TmxSe. Se muestra que ser considerado como una mezcla de TmSe(Sistema de V.I) y Tm3+0.87Se. La susceptibilidad magnética, el calor específico y la ocupación 4f son calculadas a segundo orden en la hibirdización usando la teoría de perturbaciones. En el capítulo IV se calcula las susceptibilidades de spin y carga. Los resultados obtenidos permiten exlicar las caracteristicas esenciales del espectro de dispersión magnética de neutrones en TmSe. Se muestra que la energía del pico inelástico hallado en dicho espectro está relacionada con la energía de fluctuaciones de carga. En el capítulo V se presenta un Hamiltoniano periódico que es resoluble exactamente. Este modelo predice: i) El sistema se ordena magnéticamente a T=0. ii) Lasm uestras estequiométricas se ordenan antiferromagnéticamente. iii) Las muestras no-estequiométricas pueden ordenarse ferromagnéticamente. iv) El estado ferromagnético es metálico. v) Las muestras estequiométricas son aisladores (con orden A.F.) y tienen una transición metal-aislador a T=Tn ó H=Hc. Estas conclusiones son muy importantes para comprender las peculiares propiedades de los compuestos de Tm. Finalmente el alcance del modelo propuesto para describir los compuestos de Tm se discute en el capítulo VI. Al final de los capítulos II,III, IV y V hay un resumen de los conceptos desarrollados y resultados obtenidos en cada uno de ellos.Ítem Acceso Abierto Transición alfa-gama en Ce metálico y sus aleaciones.(Instituto de Física "José A. Balseiro". Universidad Nacional de Cuyo. Comisión Nacional de Energía Atómica, 1974) Olmedo, Carlos F. E.; Alascio, Blas RafaelEn el presente trabajo se formula una teoría para la transición isomórfica α-γ en Ce metálico. Asimismo, la teoría es aplicable a aleaciones diluídos de lantánidos y actínidos disueltos en una matriz de ese material. El modelo propuesto, como teorías anteriores, se sustenta en la coexistencia de estados itinerantes de una banda de conducción y estados localizados cuyas energías son comparables a las de la banda. Los estados itinerantes se suponene derivados de orbitales 6s 5d; los estados localizados son 4f tipo atómico. Se consideran como interacciones preponderantes en orden de importancia las siguientes: a) interacción coulombiana f-f intraatómica, b) repulsión electrostática intraatómica entre electrones localizados y electrones de conducción, c) hibridización entre ambos conjuntos de estados. Las interacciones interatómicas que contribuyen a la energía de cohesión del sistema han sido consderadas de forma semifenomenológica. Con la forma propuesta para la energía elástica según valencia de la matriz, se puede describir adecuadamente las propiedades mecánicas del sólido cuando los estados f están completamente ocupados o completamente desocupados. El capítulo 1 constituye una introducción necesaria a la problemática del trabajo. En el capítulo 3 se propone un hamiltoniano modelo para explicar la transición de fases. El capítulo 4 contiene una generalización de la teoría en la misma aproximación que excluye el efecto de hibridización. En el capítulo quinto se analiza mediante teoría termodinámica de perturbaciones el efecto que ocasiona esta interacción sobre las propiedades físicas de la fase cuadrivalente. En el capítulo 6 se ha estudiado el efecto de hibridización sobre la transformación de fases. En síntesis, se ha estructurado y completado en forma clara y coherente la teoría de la transición a ~ Y en Ce metálico en el esquema de estados localizados fuertemente correlacionados .Ítem Acceso Abierto Transición semiconductor metal en monocalcogenuros de samario.(Instituto de Física "José A. Balseiro". Universidad Nacional de Cuyo. Comisión Nacional de Energía Atómica, 1977) Wio, Horacio Sergio; Alascio, Blas RafaelEn el presente trabajo se ha desarrollado un modelo para describir la transición Semiconductor-Metal en Monocalcogenuros de Samario, inducida con presión o químicamente. Se ha supuesto la coexistencia de dos tipos de estados distintos, unos localizados y fuertemente correlacionados, e itinerantes los otros. Los primeros del tipo 4f atómico, y los segundos se derivan de orbitales 6S y 5d. El desarrollo del trabajo ha sido el siguiente: En el capítulo I se han presentado las características principales de estos compuestos a través dé la exposición de los experimentos realizados. Se ha mostrado la existencia de una transición de valencia en base a ediciones de parámetro de red en función de presión, que indica una compresibilidad anómala; resultando una transición abrupta en el SmS; como también de resistividad en función de presión. Se comprobó la existencia de un estado de valencia intermedia en la fase metálica del SmS, ya sea estabilizado químicamente o con presión. Se han discutido finalmente los modelos y esquemas teóricos existentes, que tratan de describir el fenómeno. En el capítulo II, inicialmente se ha recapitulado la temodinámica del Modelo de Falicov y Kimball, sobre cuya base se desarrolló el presente esquema. Se presentó un Hamiltoniano modelo, y una nueva forma de describir los estados localizados altamente correlacionados que permite individualizar en forma más adecuada los estados relevantes al problema. Se incluyeron términos de energía elástica, función del volumen y de la ocupación del nivel localizado, que se desarrollaron a segundo orden en estos parámetros, lo que da una renormalización de los parámetros que intervienen en la energía electrónica. La introducción de la energía elástica nos ha habilitado para obtener la ecuación de estado del sistema. Para simplificar los cálculos, en esta primera etapa, se considera una densidad de estados de conducción constante, y se desprecia la contribución de los electrones de conducción a la entropía. Se ha obtenido así una descripción cualitativamente razonable de la transición en estos compuestos, del diagrama de fases, y de las propiedades de la fase semiconductora. No así de las de la fase metálica ya que las anomalías que se presentan en ella, características de un estado de valencia intermedia, se podrán explicar al considerar potenciales de hibridización, las cuales se han despreciado hasta el momento. En el Capítulo III se ha considerado una forma de banda de conducción más realista, como así mismo la dependencia del ancho de la misma, y del 10 Dq (separación de la banda 5d en dos subbandas por efecto del campo cristalino), con el volumen, como un mecanismo para explicar la disminución de la separación del nivel localizado al fondo de la banda, al disminuir el volumen. Esto ha permitido mejorar los resultados para el diagrama de fases, obteniéndose un valor del punto crítico en mejor acuerdo con lo estimado experimentalmente. Dentro de este esquema se han estudiado los sistemas mixtos relacionados: SmS, Se y 3+ 3+ 1-x x ' Sm- R S (donde R indica una tierra rara trivalente). Los resultados obtenidos son cualitativamente correctos, y señalar la importancia del tamaño de las impurezas de tierras raras trivalentes, para provocar la transición "química". En el Capítulo IV, finalmente, se ha analizado el efecto de la hibridización entre estados localizados y de conducción, aunque fundamentalmente en forma cualitativa. Sobre la base del mismo Hamiltoniano descripto en el Capítulo II se desarrolló un cálculo de perturbaciones termodinámicas, que permitieron obtener las correcciones, a segundo orden, de la energía libre, y por lo tanto de las propiedades físicas. Si bien los valores obtenidos se encuentran aún alejados de los experimentales, la tendencia mostrada es cualitativamente correcta. Para explicar la saturación de la susceptibilidad a T+0, en la fase metálica, se estudia el modelo de Anderson en el esquema de integrales funcionales, obteniéndose resultados que explican ese fenómeno, y permiten interpolar, dentro del límite de alta correlación, del límite magnético al no magnético, como función de la separación del nivel localizado a la energía de Fermi. Se estudió también el efecto de la hibridización sobre la densidad de estados del sistema, en dos esquemas distintos; uno correspondiente a analizar sitios no interactuantes, por lo cual nos hemos reducido a estudiar el problema de una sola impureza; y el otro utilizando los métodos de la teoría de sistemas desordenados. Los resultados obtenidos permiten destacar la importancia del término Coulombiano como mecanismo fundamental para producir transiciones de primer orden, ya que la hibridización tiende a hacer más lenta la transición. Así mismo permiten explicar, al menos cualitativamente, ciertos resultados experimentales de la fase metálica. En síntesis, se ha obtenido una descripción clara y cualitativamente correcta de la transición semiconductor-metal en monocalcogenuros de Samario.