Fibras de carbono activado y microesferas porosas de carburos max como blancos para la producción de 99Mo mitigando la generación de residuos radiactivos

Abstract

Esta tesis se basó en la propuesta de un proceso alternativo de producción de 99Mo mediante la utilización de materiales carbonosos porosos que permitan una extracción selectiva del 99Mo generado por la fisión de 235U, con la finalidad de minimizar la generación de residuos radiactivos. Se utilizaron polímeros como moldes (templates) de resinas de intercambio iónico Diaionâ CR11 y Amberliteâ IRA 900Cl cargados con uranio (U), molibdeno (Mo) o vanadio (V) para sintetizar las microesferas porosas de carburos u óxidos mediante la reducción carbotérmica a diferentes temperaturas y tiempos. Las microesferas sintetizadas se caracterizaron utilizando las técnicas de XRD, SEM-EDX y Adsorción de N2. Se obtuvieron microesferas de UO2/Carbono a partir de la resina Diaionâ CR11 con áreas superficiales específicas BET cercanas a 240 m2/g. Las microesferas de UO2/Carbono se utilizaron en los estudios de sorción y desorción de Mo en presencia de los productos de fisión del 235U simulados, obteniéndose una extracción de 60% del Mo adsorbido con soluciones acuosas ácidas de pH cercano a 1. Para las microesferas de Mo/Carbono como posibles blancos de producción de 99Mo mediante la reacción 98Mo(n, g) 99Mo, sintetizadas a partir de las resinas Diaionâ CR11 y Amberliteâ IRA 900Cl, se lograron áreas superficiales de alrededor de 370 y 160 m2/g, respetivamente. Las microesferas de Mo/Carbono obtenidas a partir de la resina Amberliteâ IRA 900Cl serían las más favorables para la extracción selectiva del 99Mo generado pos-irradiación, utilizando una solución acuosa ácida de pH aproximado a 1. Asimismo, se sintetizaron microesferas de carburos de vanadio con áreas superficiales BET cercanas a 500 m2/g. En estas, la elución selectiva del 99Mo generado de la fisión del 235U se lograría con una solución acuosa ligeramente alcalina de pH alrededor de 9. También se utilizaron fibras comerciales de carbono activado (FCA) Kynol® microporosas (tamaños de poros de 1,3 nm) de alta área superficial (1.200m2/g) como blancos para la producción de 99Mo mediante la fisión del 235U. De la irradiación de las FCA Kynol® cargadas con 0,35 miligramos de U natural por gramo de material en el reactor de investigación RA-3, se logró un rendimiento de extracción de 88 % del 99Mo utilizando una solución acuosa levemente alcalina de pH cercano a 9, quedando retenidos en las fibras carbonosas el resto de los productos de fisión y activación, salvo algunos isótopos del yodo y otros como 76As, 93Y, 97Nb, 103Ru, 132Te, 239Np y 137Cs. Con esto se logró comprobar la prueba de concepto de extracción líquida selectiva del 99Mo de materiales carbonosos porosos.This thesis was based on the proposal of an alternative process for the 99Mo production using porous carbonaceous materials that enable selective extraction of 99Mo generated by the fission of 235U, aiming to minimize the generation of radioactive waste. Polymers like ion exchange resins Diaionâ CR11 and Amberliteâ IRA 900Cl were used as templates loaded with uranium (U), molybdenum (Mo), or vanadium (V) to synthesize porous microspheres of carbides or oxides through carbothermal reduction at different temperatures and times. The synthesized microspheres were characterized using XRD, SEM-EDX, and N2 Adsorption techniques. UO2/Carbon microspheres were obtained from Diaionâ CR11 resin with BET specific surface areas close to 240 m2/g. UO2/Carbon microspheres were used in sorption and desorption studies of Mo in the presence of simulated 235U fission products, achieving a 60% extraction of adsorbed Mo with acidic aqueous solutions at a pH close to 1. Mo/Carbon microspheres, potential targets for the production of 99Mo through the reaction 98Mo(n, g)99Mo, were synthesized from Diaionâ CR11 and Amberliteâ IRA 900Cl resins, achieving specific surface areas of around 370 and 160 m2/g, respectively. Mo/Carbon microspheres obtained from Amberliteâ IRA 900Cl resin were deemed most favorable for the selective extraction of 99Mo generated post-irradiation, using a slightly acidic aqueous solution at a pH around 1. Vanadium carbide microspheres with BET surface areas close to 500 m2/g were also synthesized. For these, selective elution of 99Mo generated from 235U fission could be achieved with a slightly alkaline aqueous solution at a pH around 9. Microporous activated carbon fiber (ACF) Kynol® commercial fibers (pore sizes of 1.3 nm) with a high surface area (1,200 m2/g) were also used as targets for the production of 99Mo through 235U fission. From irradiating the Kynol® ACF loaded with 0.35 milligrams of natural U per gram of material in the RA-3 research reactor, an 88% extraction yield of 99Mo was achieved using a slightly alkaline aqueous solution at a pH close to 9. The remaining fission and activation products were retained in the carbonaceous fibers, except for some isotopes of iodine and others like 76As, 93Y, 97Nb, 103Ru, 132Te, 239Np, and 137Cs. This successfully demonstrated the proof of concept for the selective liquid extraction of 99Mo from porous carbonaceous materials.