Estudio de la amorfización inducida por fisión de las fases AL43Mo4U6 y U3Si5

Abstract

La política de no proliferación del programa Reduced Enrichment for Research and Test Reactors (RERTR), promueve la conversión de los núcleos de los reactores de investigación y producción de radioisótopos, de modo que utilicen U de bajo enriquecimiento (ULE) en lugar de U de alto enriquecimiento (UAE). Para ello, los elementos combustibles actualmente en uso, en su mayoría utilizando U3Si2, deberían ser fabricados con aleaciones de mayor densidad de U, como ser por ejemplo U(Mo), pero sin modificar el diseño actual, es decir, una aleación portadora de U dispersa en una matriz de Al. Las aleaciones U-(7 % en peso a 10 % en peso) de Mo, en fase gamma metaestable, han mostrado un buen comportamiento bajo irradiación. Sin embargo, dentro de los elementos combustibles, se observaron importantes niveles de porosidad e hinchado luego de la irradiación en los distintos experimentos de calificación. Este fenómeno fue asociado a la zona de interacción (ZI), crecida por interdifusión durante la fabricación y/o la irradiación, entre las partículas de U(Mo) y el Al puro. En este sentido, la explicación propuesta fue que alguna de las fases que conforman esta ZI sufre de amorfización inducida por fisión por lo que disminuye su viscosidad y aumenta la movilidad de los gases de fisión dentro de la ZI. Dentro del programa de calificación de estos combustibles, es de vital importancia el conocimiento y control de la ZI U(Mo)/Al. Diversos laboratorios del mundo se han abocado a esta problemática surgiendo como un resultado significativo, que el agregado de Si al Al de la matriz sería una posible solución para evitar la porosidad e hinchado antes mencionados. De todos los resultados obtenidos hasta el momento, es de destacar que las características de la ZI dependen fuertemente del estado cristalográfico de la aleación U(Mo). Con respecto a las fases que la conforman se han identificado las estructuras cristalinas de los compuestos UAI3, UAI4, Al20Mo2U y Al43Mo4U6 en pares U(Mo)/Al puro y U(Al,Si)3, U3Si5, AI20Mo2U y Al43Mo4U6 en pares U(Mo)/Al(Si). Un trabajo de reciente publicación mostró que luego de la irradiación con iones de Kr de 500 keV de las fases U(Al,Si)3, UAl4, Al20Mo2U y AI43Mo4U6, la fase Al43Mo4U6 es la que amorfiza a menores dosis (< 1 dpa) revelando una gran cantidad de agujeros para dosis de 100 dpa lo cual sugiere que esta fase seria la responsable de la porosidad y el hinchado de las places irradiadas. De lo expuesto en los párrafos anteriores se desprende la importancia de estudiar el comportamiento bajo irradiación neutrónica de cada una de las fases identificadas en las ZI crecidas por interdifusión en pares U(Mo)/AI puro y U(Mo)/Al(Si). Para este trabajo se irradiaron en el reactor RA1 polvos de los compuestos U3Si5 y Al43Mo4U6 y se estudió la amorfización de los mismos mediante la técnica de Difracción de Rayos X. El primero de ellos fue elegido teniendo en cuenta que ha sido identificado en la mayoría de las ZI de los pares de difusión estudiados por nuestro grupo de trabajo y que no existe en la bibliografía consultada, ningún tipo de información respecto de su respuesta a la radiación neutrónica o con iones pesados. EI segundo fue elegido debido a la información de su mal comportamiento bajo la irradiación con los iones de Kr. En este trabajo se pusieron a punto tanto las técnicas de obtención de las aleaciones, las de irradiación y las de caracterización de las mismas. A las dosis de irradiación a que fueron sometidas las muestras, no se observó amorfización en la primera de ellas y la segunda está aún en período de decaimiento.