Desarrollo de un modelo de Machine Learning para el estudio de la adsorción de gases en nanopartículas metálicas

Abstract

En tiempos recientes, las nanopartículas han atraído mucha atención como materiales para la aplicación en catálisis heterogénea. Junto con el progreso tecnológico que ha habido para la producción y caracterización de las mismas, es necesario desarrollar nuevas técnicas numéricas para el estudio de los mecanismos químicos en los procesos catalíticos y para guiar al desarrollo experimental. Durante la primera parte de este trabajo, se realizaron distintas pruebas con el objetivo de desarrollar una metodología que permita la obtención de un modelo de Machine Learning (ML), capaz de describir con precisión las interacciones entre una nanopartícula metálica y una molécula gaseosa. Durante estos ensayos, diferentes técnicas para generar conjuntos de entrenamiento, descriptores del entorno atómico y modelos de ML fueron utilizados. En las bases de datos empleadas se utilizaron en primera instancia potenciales interatómicos computacionalmente económicos pero imprecisos, y en una segunda instancia, las bases de datos fueron refinadas mediante el empleo de cálculos DFT, más precisos y costosos. Finalmente, se logró obtener una metodología robusta y precisa para la obtención de modelos de ML capaces de predecir la energía de adsorción entre moléculas gaseosas y nanopartículas metálicas.

In recent times metallic nanoparticles have gained a lot of attention for their use in heterogeneous catalysis, along with the progress in the production and characterization techniques, it is necessary to develop new numerical tools to understand the chemical mechanisms of the catalysis processes, and to guide future experiments. During the first part of this work, different test were conducted in order to develop a methodology for obtaining a Machine Learning (ML) model capable of accurately reproducing the interaction between a metallic nanoparticle and a gas molecule. During this period of testing, different techniques for generating training sets, descriptors of the atomic neighbourhood and ML models were employed, both with inexpensive and imprecise classical interatomic potentials, and precise DFT calculations. Finally, a robust methodology for the obtention of accurate ML models for the prediction of the adsorption energy of gas molecules on nanoparticles was obtained.