— — b i b l i o t e c a A ,,O jj|w y fUBUCAClONES A Ñ O oH.SH. Ai I P L 1 1 2 COMISION NACIONAL DE ENERGIA ATOMICA GERENCIA DE PRODUCCION DE MATERIAS PRIMAS NUCLEARES Departamento Plantas F A B R I C A C I O N D E P O L V O D E U 0 2 P A R A C O M B U S T I B L E S D E P O T E N C I A C O N T E C N O L O G I A N A C I O N A L I . D Y K E N T - C . N . E . A . X I I R E U N I O N C I E N T I F I C A 3 a l 7 D I C I E M B R E 1 98*» I I I E N C U E N T R O L A T I N O A M E R I C A N O A A T N 1384 Formulario N ? 150 FABRICACION DE POLVO DE U02 PARA COMBU ST IB LES DE P O T E N C I A CON T E C N O L O ­ GIA NACIONAL. I. DYMENT C.N.E.A. - DIRECCION SUMINI ST RO S N UCLEARES - GERENC IA PRODUCCI ON MATER I AS PRIMAS NUCLEARES - D E P ART AM EN TO PLANTAS El actual sumin ist ro de polvo de U02 apto para la fabricación de combustibles nucleares de p ot encia deberá ser incrementado en el mo mentó de iniciarse la f abr ic ac ió n de comb us tib le s para la tercera c e n ­ tral, Atucha II. En la actua lid ad el ó x i d o de uranio uti liz ad o en la e l a b o r a ­ ción de los elementos com bus ti bl es para Atu ch a I y Embalse es p r o d u c i ­ do y provisto por el C om plejo Fabril Córdoba. Este U02 es fabricado en una línea adqu ir id a a la firma Reak- tor Brennelement Union de la Rep ública Federal de Alemania, cuya c a p a ­ cidad es de 150 t/año. Ob vi a m e n t e esta c antidad no al canzará a cubrir las necesidades de las 3 centrales. Por esta razón se está trabajando intensamente en el C.F.C. en d es ar rollar un proceso de fa bri cación de polvo de U02 que complemen te en el futuro la producción actual. ~ Este trabajo se realiza dentro del m a rc o de un Proyecto d e n o ­ minado "Fab ri ca ci ón de polvo de U02 con Tec no l o g í a Nacional". En el presente trabajo se e x p o nd rán la fi losofía ado pt ad a y los ensayos que se realizan para as egu ra r la calidad de la mater ia prima obtenida en esta segunda línea. F A B R I C A C I O N DE P O L V O DE U 0 2 P A R A C O M B U S T I B L E S DE P O T E N C I A C O N T E C N O L O G I A N A C I O N A L I • D Y ME N T ~ C . N . E . A . - D I R . S U M I N I S T R O S N U C L E A R E S - GC I A . P R O D . M A T . P R I M A S N U C L E A R E S - D P T O . P L A N T A S I N T R O D U C C I O N El U02 u t i l iz ado en la fabrica ció n nacional de el em en to s c o m b u s t i ­ bles de potencia (Atucha I) era procesado, hasta 1982 en su etapa final, en la República Federal de Alemania, Planta R.B.U. Reak to r Bren ne le me nt Union. La producción de c o n c e ntr ad o de uranio nacional era exp or tad a te m­ porariamente para ser tr an sformada en U02 y devuelt a a la Argentina. A partir de la fecha m en ci o n a d a y, co in ci d i e n d o con la puesta en marcha de una línea de conver si ón a U02 adq uir id a a R . B . U . , este proce so se integró al de la p roducción de concentrado, e l a b o r a n d o así tota lm ent e en el país la materia prima U02, la cual es sumin is tr ad a a c t u a l m e n t e a la Fábrica de Elementos Combustibles S.A. ( C O N U A R ) . Esta línea de conver si ón produce U02 a p r o x i m a d a m e n t e 150 t/año, can tidad estimada que alca nz ar ía es tr i c t a m e n t e para el a b a s t e c i m i e n t o de A T U C H A I y CANDU (.suponiendo o p e ra ci ón normal de ambas centrales y Planta de U02) . Cons ide ra nd o las a ct uales c ir cun s t a n c i a s por las que a t r av ies a el país, parti cu lar me nt e las d i f ic ul ta des de ad q u i s i c i o n e s de repuestos en el exterior y teniendo en cuenta que la línea de fab ri ca ció n actual de U02 es reacondicionada y de importación, es nece sar io e indispensable contar a la mayor brevedad con una línea a l t e r n a t i v a - c o m p l e m e n t a r i a de producción, más aún, si se proyecta esta necesidad a un futuro no lejano en que habrá que abastecer también la tercera central nuclear Atucha II. A N T E C E D E N T E S Ya en la década del 70 el C om pl ejo Fabril Córdoba tenía e xp e r i e n c i a en la o btención de c o n c ent ra do de uranio con pureza nuclear. Se iniciaron en tonces actividades a nivel de planta piloto llegándose a una p r odu cc ió n s e m T industrial en la puri fic ac ió n de conc en tr ado s comerci al es ("Yellow Cake"). Es ta producción pasa por un proce so de di so l u c i ó n para el im i n a r la m a y o r parte- de las impurezas y se transforma en un pr od uc to cr ist a l i n o de alta pureza. - 2 - e 1 producto men c i o n ad o ex i s de so 1uc i ón de n i t rato de u del! uranio con tr i but i 1 fos Para lograr d o s , es d e c ¡ r : 1) A part i r paración del uranio con tributil fosfato (TBP ) ' y ap l i c a n d o un mé todo de pr ec ip ita ci ón quími ca convencional con C02 y NH3 se lle­ ga al uranil car bo nat o de amonio ( A U C ) . 2) Por o tr o lado, se o b ti en e el Arrimón i um üranyl T r i c a r b o n a t e (AUTC) a partir de un m e d i o o r g á n i c o A mi na T e r c ia ria en q u e r o s e n e con uranio h e x a v al en te fijado en forma de c o m p l e j o sulfatado, u t i l i ­ zando un p r o c e di mi en to si mu l t á n e o de ca mb io de base y p r e c i D ita- ción (elución precipitante). L a s dos líneas de pur ifi ca ci ón arriba citadas han sido d es ar ro lla da s por el Com plejo Fabril Córdoba, siendo registrada la segunda de ellas como pa tente de la Comisión Nacional de Energía Atómica. A partir del AUC se o b ti ene el U02 en la línea a d q ui rid a a Alemania. E 1 polvo de U02 d e s a r r o l l a d o con t ecnología t ot alm en te nacional, par te de c ristales de AUTC transformados por ca lc in ac ión reducción de óx id o de ~ uranio, p e r m i tie nd o o b t en er pastillas d e sti na da s a c o m bu st ibl es de potencia por c ompactado directo, condición muy f av orable para la fa bri ca ci ón de los ’ mismos. M E T O D O L O G I A E M P L E A D A Hasta el pr esente se ha tratado de o b t e n e r un U02 que de alguna mane- m V a p \ ? ! , l0S ? \ idos conocidos y probados, tal c omo los de CICAF (Francia), NUKEM (Alemania) o ELDORADO (Canadá). nolvn !um ® xper íe nc ia s realizadas d em o s t r a r o n que sí es p o si ble o b te ne r un polvo de similares c a r a c t e rí st ica s qu ímicas y físicas, además de un a s pe cto p rác ti ca me nte igual, pero, al procesar esas mat e r i a s primas para su transfor- ^ c m S ^ 5 ’ 56 ha,,ar0n SerÍ3S d¡ fÍ CU l t a d e S ^ n t r o Pde1 área de t i -En c? n s e c u e n c , a > te niendo en cuenta que el o b j e t i v o fundamental de ctr^ n ! ü a if rima e ü C U ? ^ IÓn’ eS Pe r mi ti r f ab ricar un pr od uc to final, es de- |f ! ,3S com bu st ib les aj us ta da s a las estr ic ta s tolerancias en las e s ­ pecificaciones de e le mentos c o m bus ti bl es para centrales de potencia, se ha t eria0 D H m I pr°gra m a d° una fll°s°fía dist in ta para la c a l i f i c a c i ó n de esta mau c i i d p r i m a « —. La difer en ci a con si st e en realizar el primer en say o del polvo e l ab o - 3 - En este ensayo se v erifican condici on es funda me nt ale s y de suma im­ portancia, tales como, facilidad de c o m pac ta ci ón en proc es o industrial y de sinterización. Estos ensayos son determinantes, no suficientes, de las aptitudes del óxido. Resumen, de alguna manera, el tamaño y forma de partícula, h u m e ­ dad, fluidez, área específica, densidad ap ar e n t e y, en cua nt o al c o n te ni do de impurezas, permiten det ectar si exist en co nt a m i n a c i o n e s m u c h o mayor es que las permitidas. Obviame nt e esta m e t o d ol og ía sólo es posible cua ndo se parte de una materia prima que, como en este caso, se sabe de an te m a n o por el p r oc es o de fabricación, que es potenci a 1 m e n t e pura y apta para fabricar pastillas. La me to dol og ía ha bit ua lm en te em pleada y p a r t i c u l a r m e n t e ut ilizada hasta ahora con la línea de U02 TN, es la de realizar todos los análisis f í ­ sicos y químicos del U02 o b t e n i d o y luego ensay ar el c om pa c t a d o y sinte ri za - do. Como se m en c i o n ó anteriormente, existen inuumerables lotes de polvo que cumplen con lo que podemos llamar " e s p e c if ica ci ón del U02" pero que fracasan en el resultado fundamental, la o b t e nc ió n del producto. En la Figura 1 se d et allan los valores típicos de polvos de U02. Es tos valores se co nsideran como e s p e c if ic aci on es de polvo en algunas m a t e r i a T primas utilizadas a c t u al men te en la fabric ac ió n de pastillas combustibles. 'a F ig ur a 2 se aprecia, en forma e sq ue mática, el p r o c e d i m i e n t o se guido con los lotes de polvo ensayados con el U02 de T ec no l o g í a Nacional. ~ Una vez obt en id os los resultados espe ra dos y v er if ica do s gran canti- ad de veces, la repetitivi dad en la ob t e n c i ó n de pastillas dentro de e s p e c i ­ ficaciones, podemos, m ed i a n t e el análisis físico y q u í mi co de los polvos, d e ­ terminar una e s p e c if ic aci ón para esa calidad de U02 que no ne c e s a r i a m e n t e d e ­ be ser igual o similar a las otras ma te r i a s primas. R E S U L T A D O S O B T E N I D O S Los resultados obtenidos hasta el presente, con este p ro grama inicia do en las primeras semanas de febrero del c o r r ie nt e año, son los siguientes: “ Se ha m e j o r a d o notablemente, casi podría d e cir se que es un p a r á m e ­ tro to talmente controlado, la fluidez del polvo. Esta c a r a c t e r í s ­ tica se traduce en un buen llenado de matriz. Para lograr la repetitivi dad de este parámetro, se debe tener con trolada la humedad del polvo, tamaño y forma de p artícula área — espe cí fic a y densidad. ’ Lograr ensa ya r m a yor cantidad de muestras, sin sobreca rg ar a los laboratorios físico y q u ím ic o con las mue stras descartadas. - 4 - Lograr valores muy buenos en calidad de pastillas; l a m e n t a b l e m e n ­ te aún no se ha podido a se gur ar la repetitivi dad de los mismos. - C on trolar las grandes impurezas, d et ec tad as como inclusiones, c r á ­ teres y/o fisuras en pastillas. Este a s pe ct o puede c o n s i d e r a r s e como otro av an ce logrado en los en sayos del U02 TN. ~ C O N C L U S I O N E S - No cabe duda que en las con di ci on es actuales, y para este polvo en particular, la m e t o d olo gí a de en s a y o es la correcta. Que por los resultados obten id os en lotes ai slados puede af i r m a r s e que el proceso de f abricación del U02, sin a na l i z a r si es el ideal o no, permite f abricar pastillas para c o m bu sti bl es de potencia. - El punto mes crit ic o hasta ahora, ha sido y es el de o b t e n e r un lo­ te de polvo f a b r ic ad o en las mismas condici one s que p er mit an e l a b o ­ rar pastillas con c a r a c t e rí sti ca s similares, den tr o de las especifi caciones. El susc rip to cree que esto es posible, si se logra un con trol total y preci so de todas y cada una de las variables. ~ F I G U R A 1 I M P U R E Z A S ppm base U Plata ............................. < 2 Alum¡n i o ..................... < 50 B o r o ........................... < 0,2 C a 1c i o ........................... < 50 Cadmio ................... < 0,5 C r o m o ........................ < 10 Cobre ........................ < 30 Hierro ..................... < 1 00 M a n qan es o ..................... < 10 Mol i b d e n o ............. < 5 Níquel . ............. < 25 Silicio ................... < 50 Azuf re ................ < 20 Vanadio ................ . < 20 Z i n c ................... < 100 Eq uiv.Boro (Ag + B + C 1 + + Hf + Mn + Gd) . • • • • < 0,9 C A R A C T E R 1S T 1 C A S F I S I C A S Humedad ..................... 0,1 - 0,5 Uranio total ................ > 8 7 Uranio (enriquecido) . . . . > 0,7 Est eq ui ome tr Ta . . . . 2,07 - 2,17 Densidad a pa r e n t e ............. 1,8 - 2,6 Fluidez ............. < 3 seg # Superfi ci e e sp ec íf ica BET **,5 - 7 Tamaño partícula . . . . 100 % - b - F I G U R A 2 A R EC UP ERACION Compactado Llenado de m at r i z ................................... B A sp ec to de los co mpactos ........................ B Control de producción Identificación de las muestr as Toma de den sidad de los compactos S i nter i zado As p ec to de los sint er iz ado s , Densidad de los s in terizados Rec ti fi cad o c il in dri co A s p e c t o de los rectificados . Ceramog rafia Análisi s m e t a l o g r á f i c o . ... De t e r m i n a c i ó n de gases AN AL I S I S FJ_ SICO Y QUIMICO DEL POLVO DE U02 B = Bueno M = Malo